Ó Dálaigh se formó como abogado. Se convirtió en el Fiscal General más joven de Irlanda en 1946 bajo el mandato del Taoiseach Éamon de Valera. Volvió a ser nombrado Fiscal General en 1951 y en 1953 se convirtió en el miembro más joven del Tribunal Supremo. Menos de una década después, se convirtió en el Presidente del Tribunal Supremo más joven de Irlanda.
Cuando Irlanda entró en la Comunidad Económica Europea, Jack Lynch nombró a Ó Dálaigh juez de Irlanda en el Tribunal de Justicia Europeo. Cuando el presidente Childers murió repentinamente en 1974, todos los partidos acordaron nombrar a Ó Dálaigh para el puesto.
Presidente de Irlanda
Ó Dálaigh tuvo un éxito desigual como presidente. Aunque era popular entre los entusiastas de la lengua irlandesa y los artistas, tuvo una relación tensa con el Gobierno de coalición.
En 1976 decidió remitir al Tribunal Supremo una serie de duros proyectos de ley sobre seguridad del Estado para comprobar su constitucionalidad. Esto preocupó y enfureció a los miembros del gobierno de coalición nacional Fine Gael-Labour. Ó Dálaigh anunció entonces que firmaría el proyecto de ley en la medianoche del 15 de octubre, lo que hizo público. Había un precedente histórico para la remisión de este proyecto de ley. Dubhghlas de hÍde remitió al Tribunal Supremo la Ley de Delitos contra el Estado (Enmienda) de 1939. Jim Duffy afirma que, como consecuencia de ello, el PIRA organizó un ataque en Mountmellick que tuvo como resultado el asesinato de Garda Clerkin. Otros disputarían que el PIRA hubiera tenido la opinión del Presidente en tan alta estima, ya que sus miembros en ese momento no reconocían el Estado del que Ó Dálaigh era entonces el Jefe.
Los ministros del gobierno consideraron que las acciones de Ó Dálaigh habían contribuido al asesinato de este garda y les enfureció enormemente. Al día siguiente, tras un pequeño accidente de coche, Paddy Donegan, un controvertido y franco ministro de Defensa, calificó el incidente de "estruendosa desgracia". El presidente pensó que el ministro quería decir que el presidente era una desgracia, no que lo que hacía el presidente era una desgracia. Donegan, un conocido alcohólico, estaba probablemente bajo la influencia del alcohol en el momento en que habló. Estaba hablando a los miembros de las Fuerzas de Defensa irlandesas, y sólo estaba en el cuartel para inaugurar una nueva cocina. Donegan insultó al Presidente, que es el jefe de las Fuerzas de Defensa, delante de las fuerzas de defensa, lo que creó un incidente político importante. Ó Dálaigh pensó que el Presidente y el Ministro de Defensa no podrían trabajar juntos.
El apologista Donegan ofreció inmediatamente su dimisión. Pero el Taoiseach Liam Cosgrave rechazó el ofrecimiento, oferta que repitió posteriormente. Cosgrave nunca se reunió personalmente con el Presidente para disculparse. Eso se sumó a dos años en los que Cosgrave no cumplió con su deber constitucional de informar regularmente al Presidente. La forma en que su gobierno trató al Presidente fue la gota que colmó el vaso para el Presidente Ó Dálaigh.
Se convirtió en el primer presidente irlandés en dimitir.
El incidente hizo que un número aún mayor de personas viera al Gobierno como arrogante y alejado de la opinión pública y contribuyó a su derrota en las elecciones generales de 1977.
La oposición propuso al comisario saliente de la CEE, Patrick Hillery, para la presidencia. Hillery ejerció dos mandatos sin oposición antes de retirarse al final de su segundo mandato en 1990.